Η ιταλίδα ηθοποιός το 1950 έκανε το ντεμπούτο της στον κινηματογράφο με την ταινία "Domani è troppo tardi", αφού ανακαλύφθηκε από το σκηνοθέτη Léonide Moguy και το Vittorio De Sica. Ένα χρόνο μετά ήρθε ο πρώτος της ρόλος σε αμερικανική ταινία, στην "Teresa", όπου πολλοί τη σύγκριναν με τη Greta Garbo, ενώ κέρδισε μία Χρυσή Σφαίρα για την ερμηνεία της.
Κατά τη διάρκεια της δεκαετίας του '60 εργάστηκε στη Μεγάλη Βρετανία και την Ευρώπη, λίγες όμως ταινίες εκείνης της περιόδου σημείωσαν επιτυχία. Κι ενώ επιλέχθηκε να παίξει ένα ρόλο στην ταινία "The Godfather" και ίσως η καριέρα της να είχε ξανά ανοδική πορεία, η Angeli σε ηλικία 39 χρόνων βρέθηκε νεκρή στο σπίτι της από υπερβολική δόση βαρβιτουρικών.
Σε ό,τι αφορά την προσωπική της ζωή, διατηρούσε δεσμό με τον Kirk Douglas με τον οποίο ερωτεύτηκαν κατά τη διάρκεια των γυρισμάτων της ταινίας "The Story of Three Loves". Επίσης, για ένα μικρό διάστημα ήταν μαζί με το James Dean, ωστόσο, κάτω από την πίεση της αυταρχικής μητέρας της, διέκοψε τη σχέση και παντρεύτηκε τον τραγουδιστή και ηθοποιό Vic Damone. Ο γάμος τους έληξε το 1958 με μία δικαστική διαμάχη για την επιμέλεια του γιου τους, Perry Farinola Damone. Ο δεύτερος γάμος της ήταν με τον Iταλό συνθέτη Armando Trovaioli με τον οποίο απέκτησε άλλον ένα γιο.