Η αγγλίδα ηθοποιός έκανε το ντεμπούτο της στον κινηματογράφο με την ταινία "Mary Poppins" με την ερμηνεία της να βραβεύεται με Oscar. Την επόμενη χρονιά κέρδισε μία υποψηφιότητα για το χρυσό αγαλματάκι για την ταινία "The Sound of Music".
Από το 1964 έως το 1967 η Andrews εμφανίστηκε σε ταινίες οι οποίες σημείωσαν μεγάλη επιτυχία μεταξύ των οποίων οι "The Americanization of Emily", "Hawaii", "Torn Curtain" του Alfred Hitchcock και "Thoroughly Modern Millie" καθιστώντας τη την πιο επιτυχημένη σταρ του κινηματογράφου εκείνη την εποχή.